干湿交替条件下包气带土柱中氮素迁移转化规律实验_张沙莎

干湿交替条件下包气带土柱中氮素迁移转化规律实验

张沙莎, 　靳孟贵

＊

, 　孙　强, 　董晓亮, 　汤庆佳

中国地质大学(武汉) 环境学院, 生物地质与环境地质教育部重点实验室, 湖北武汉430074

Zhang Shasha , 　Jin M engg ui , 　Sun Qiang , 　Do ng Xiao liang , 　Tang Qing jia

S chool o f Envir onmenta l S tud ies , China University o f Geos ciences (Wuh an ) ; Key Labor ator y o f Biogeolog y and Environmenta l Geo logy o f Min istry o f Ed ucation , Wuhan 430074, China

＊

Zhang Shasha , Jin Menggui , Sun Qiang , et al . Experiment on the transformation of nitrogen in variably saturated soil column under alternative leaching and drying conditions . Earth Science Frontiers , 2010, 17(6) :052-058

Abstract :T he w ay of alte rna tive leaching and dry ing has bee n widely used to solve the clog ging pr oblem of sur -face g ro undw ater recha rge . A co lumn ex pe riment was conducted under a consta nt recharg e rate of 10. 5mm /h to unde rstand the treatment o f ammonia nitro gen and the processe s of nitr ogen transfor mation and transpo rt in vadose zo ne . T he flo w r ate of inflo w during the infilt ratio n ex pe riment was 3888mL /d . U nde r alter na tive leaching and dry ing conditio ns , the co lumn w as to tally recharg ed 23894L of simulated reused w ater with 5mg /L o f ammonia nitro gen in 136day s . T he re sear ch sho ws tha t biolog ical nitro gen remov al is the main w ay to remo ve nitro gen of reused w ater for g ro undw ater r echar ge , w hich makes full use of the aer obic , anae robic and ano xic e nviro nment of unsa tur ated zone . The mechanism of removing ammo nia nitr oge n in vadose zone is the abso rptio n of soil pa rticle and biodegr adation . T he co ncentratio n of nitr ate -N (including nit rite -N ) in the w ater recharg ed to sa tur ated zone is o bviously incr eased in an ea rly period o f recha rging with r eused w ater after a drying pe rio d .

Key words :ammonia nitr ogen ; vado se zo ne ; alternativ e leaching and dry ing ; reused w ater

摘　要:干湿交替的回灌方法常被用于解决地面回灌补给地下水的堵塞问题。研究干湿交替条件下地面回灌对地下水的影响对于指导再生水回灌地下水具有重要实际意义。通过室内土柱模拟实验, 在入渗强度为10. 5mm /h 的条件下, 日均进水量3888mL ; 用干湿交替的地面回灌模式持续运行136d , 累计灌入氨氮含量为5mg /L 的模拟再生水23894L , 研究包气带土柱对氨氮的去除效果及氮素在包气带中的迁移转化规律。研究表明, 充分利用包气带的好氧、兼氧和厌氧环境, 生物脱氮是地下水回灌过程中脱氮的主要途径。包气带对氨氮的去除机理主要为土壤对氨氮的吸附作用和微生物的降解作用。回灌过程中累积在土颗粒表面的氨氮在干期发生硝化作用, 干湿交替会加强氮素在包气带的迁移转化, 导致干期后的回灌初期大量硝态氮迁移到饱和带地下水中。

关键词:氨氮; 包气带; 干湿交替; 再生水

中图分类号:P 641. 12; P641. 25　文献标志码:A 　文章编号:1005-2321(2010) 060052-07

收稿日期:2010-04-13; 修回日期:2010-10-29

基金项目:国家高技术研究发展计划(2007AA06Z337) ; 国家自然科学基金项目(40772155)

作者简介:张沙莎(1984—), 女, 博士研究生, 主要从事地下水污染与防治的研究。E -mail :sszhang @cu g . edu . cn

＊通讯作者简介:靳孟贵,

男, 教授, 主要从事地下水与环境的教学与研究。E -mail :mgjin @cu g . edu . cn

层恢复具有重要意义。但是, 再生水回灌补给地下水的过程中, 水中的悬浮物、微生物代谢过程中产生的胞外聚合物、生化反应产生的气体等会堵塞土壤

孔隙, 导致入渗速率逐渐下降, 出现堵塞现象。干湿交替的回灌模式可以有效防治回灌过程中土壤含水层处理系统中浅部土层堵塞

[1-2]

。在好氧环境中, 氮

素地下水污染的主要形态是硝态氮; 在缺氧还原环

[3]

境中, 则主要形态是氨氮。脱氮是再生水回灌的关键问题之一[4]。有研究报道包气带土层对地下水的氮素污染有一定防护能力。

本文通过包气带土柱模拟实验, 研究干湿交替回灌模式下包气带土柱对氨氮的去除效果及氮素在包气带中的迁移转化规律, 为实施再生水地面回灌工程提供理论依据。

[5]

1　材料与方法

1. 1　实验材料

1. 1. 1　包气带土柱装置

实验所用包气带土柱由有机玻璃制作, 内径14cm , 高100cm , 内装90cm 高的均匀砂质壤土。土柱底部出水口连接用玻璃三通管设定的溢水口, 保持稳定水位(距土柱底板15cm ) , 使土柱下部15cm 为饱水带, 其上75cm 为包气带(图1) 。回灌实验时用蠕动泵从土柱顶端均匀稳定进水, 进水速度为2. 7m L /min , 入渗强度(相当于水力负荷) 为10. 5mm /h , 确保土层表面不积水。分别用量筒(加橡皮塞防污染和蒸发) 从取样口采集水样和收集溢水口出水, 每隔12h 测量一次出水量; 每隔24h 采集一次水样分析测试水质。

土柱自上而下10、30、50和70cm 处分别安装TDR 探针, 利用美国Mini Trase 土壤水分仪监测土柱土壤体积含水量, 图2所示为土柱体积含水量随深度的变化, 饱和体积含水量为41. 9%。1. 1. 2　土柱填料

土柱填料为取自长江漫滩的松散沉积物, 理化性质见表1, pH 为7. 76, 土壤矿物分析见表2。土壤颗粒组成的测试方法见《森林土壤颗粒组成(机械组成) 的测定》(GB 7845-87) (比重计法) , 依据美国土壤分类标准定名为砂质壤土。矿物组成用X -射线衍射仪测定, 仪器型号为X Pert PRO DY2198。

采集的土样运到实验室后, 自然风干, 去除杂质

过筛后, 喷洒适量的水达到合适的含水量和容重。

用德国SA RTORI US BP8100(M ax 8100g , d =0. 1g ) 电子天平称取5cm 高土柱需要的湿土重, 每隔

T able 1　Phy sico chemical proper ties of soil sample

初始含水量/%

9. 9

设计容重

/(g ·cm -3)

1. 5

孔隙度/%43. 4

有机质含量/%

阳离子交换量

/(m mol ·kg -1) 2. 0～0. 05mm

28. 6

57. 52

颗粒组成/%0. 05～0. 002m m

29. 60

表2　矿物组成T able 2　M ine ral co mpo sitio n

矿物蒙脱石绿泥石长石方解石白云石

质量分数/%

15102033

矿物赤铁矿伊利石高岭土闪石石英

质量分数/%

255235

2d (第80～81天) 和1d (第89天) , 研究干湿交替对出水水质、水量的影响。(3) 加淋洗液的干湿交替回灌过程(第96～136天; 其中第99～103天和第122～126天分别为干期) :由于干期后土柱出水硝态氮和亚硝态氮含量突然增高, 超过地下水质量Ⅲ

类标准, 在干期前添加6L 蒸馏水, 干期前后分别添加4L 和8L 浓度为98. 38m g /L 的甲醇溶液淋洗土柱, 研究添加淋洗液后土柱出水中硝态氮或亚硝态氮变化规律。这部分内容将另外撰文论述。1. 3　样品处理及分析

每次从取样口采集的水样装入玻璃瓶(玻璃瓶使用前经过盐酸洗液浸泡过夜, 去离子水洗净并烘干) 中, 于4℃冷藏。及时测试DO 和pH , 24h 内测试COD Mn , NH 3-N , NO 3--N , NO 2--N , TN 。pH 用美国H ACH 多参数水质分析仪(sensION156) 测定, DO 用美国H ACH LDO (H D30d ) 荧光法溶解氧仪测定。COD 采用高锰酸盐指数法(GB 11892-89) , N H 3-N 采用纳氏试剂光度法(GB 7479-87) , NO 3--N 采用紫外分光光度法(GB 7480-87) , NO 2--N 采用分光光度法(GB 7493-87) , TN 采用碱性过硫酸钾紫外分光光度法(GB 11894-89) 。所用仪器为北京普析通用紫外可见光分光光度计T6新世纪型。土壤可溶解性氨氮用Brem ner 氯化钾溶液浸提新鲜土壤法测定定

[10-12]

[7-9]

2. 5cm 分层压实填入土柱, 确保装填后的土柱上下容重相同。实验前从土柱底板进水口连接马氏瓶从

下往上缓慢进水, 直至溢水口有水稳定流出。1. 1. 3　模拟液配置

土柱灌入的模拟溶液用分析纯氯化铵(NH 4Cl ) 、葡萄糖(C 6H 12O 6) 和蒸馏水配制。模拟液中氨氮含量C N =5mg /L 。为了模拟回灌地下水过程中包气带的除氮效果, 采用低碳氮比的模拟液(C /N =2. 5∶1) 进行回灌实验[6]。

称取(3. 818±0. 004) g 氯化铵(N H 4Cl , 在100～105℃干燥2h ) , 溶于去离子水中, 移入1000m L 容量瓶中, 稀释至刻度, 得到1000m g /L 的氨氮标准储备液(以氮计) 。吸取50m L 氨氮标准储备液于1000mL 容量瓶中, 稀释至刻度, 得到50m g /L 的氨氮标准使用液(以氮计) 。称取0. 3438g 一水合葡萄糖(C 6H 12O 6·H 2O ) , 溶于去离子水中, 移入1000m L 容量瓶中, 稀释至刻度, 得到125m g /L 的葡萄糖溶液(以碳计) 。实验当日量取500m L 氨氮标准使用液、500m L 葡萄糖溶液(以碳计) 、4000mL 蒸馏水于5000m L 的广口瓶中, 得到5L 氨氮含量(以氮计) 为5mg /L 、碳氮比为2. 5∶1的模拟液。

1. 2　回灌入渗实验过程

实验从2009年5月23日开始, 到2009年10月5日结束, 共136d 。计算所得累计进水411156mL , 实际测得累计出水411634mL 。实验分为以下3个阶段(图3) 。(1) 连续回灌过程(第1～21(2) 干湿交替回灌过程(第22～95天) :因生物膜胶

。硝化菌和反硝化菌用

MPN -Griess 法(最大可能数-G riess 试剂检测法) 测

。

2　结果与讨论

2. 1　氮素在包气带中的迁移转化特征

通过氨氮批次实验可知, 在温度为5、10、15、20和25℃的实验条件下, 砂质壤土对5、10、15、25和30mg /L 氨氮的吸附符合Freundlich 等温吸附模型。令进水氨氮浓度为5mg /L , 温度为25℃,由+1. 0472可得砂质壤土对NH 4-N 的理论平衡吸

天) :连续输入自配模拟液, 建立硝化反硝化系统。Freundlich Equatio n 吸附等温线性方程y =0. 7042x 体堵塞土柱表层, 连续进行了4个干湿交替实验。附量G 为34. 63mg /kg 。实验前, 野外采集的土壤干期分别为7d (第22～28天) 、3d (第68～70天) 、可溶性氨氮含量为4. 67m g /kg , 实验结束后, 将90

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图3　非饱和入渗实验进出水流量变化

Fig . 3　Flow rate of inflow and ou tflow du ring the infiltration experiment

cm 高土柱自上而下每隔10cm 取土测可溶性氨氮

统逐渐建立的过程, 该阶段包气带对氨氮的去除以

第含量分别为3. 39、2. 94、6. 05、11. 06、14. 05、13. 02、硝化反硝化的生化作用为主。干期后的第1天(

, 出水硝态氮含量迅速上升为3. 90m g /L , 并7. 41、5. 15和3. 15mg /kg 。对比实验前后供试土29天) 壤可溶性氨氮含量可知, 土壤可溶性氨氮还未达到

理论平衡吸附量, 说明土柱对进水氨氮仍然具有吸附能力。另外, 实验后土柱表层(0～20cm ) 和底层(80～90cm ) 土壤可溶性氨氮含量低于实验前的背景值含量, 说明土柱已经建立相对稳定的硝化反硝化系统, 土壤中的氨氮被硝化反硝化细菌利用, 转变成其他形态的氮素。从图4可以看出, 不同回灌模式对氮素在包气带土柱中的迁移转化影响不同。

连续回灌阶段(第1～21天) , 出水氨氮、总氮和硝态氮含量都较低; 其中氨氮含量变化区间为0. 00～0. 18mg /L , 对比实验前后土壤可溶性氨氮含量可见, 实验初期, 土柱内部未建立稳定的硝化反硝化系统前, 包气带对氨氮的去除机理主要表现为土壤颗粒表面的负电荷对阳离子铵态氮的吸附作用。然而, 阴离子的硝态氮不易被土壤吸附, 极易随水流排出, 实验第1天出水硝态氮含量为1. 16m g /L , 说明土柱背景土壤可溶性硝态氮被淋洗排出。第3天出水硝态氮含量迅速下降, 并保持在测试限(0. 32mg /L ) 以下, 可能是由于进水中的碳源和土壤可溶性硝态氮一起被微生物利用。

干期为7d 的干湿交替阶段(第22～67天) , 出水氨氮先升高再降低(峰值为1. 92mg /L ) ; 第55～63天, 土柱出水的硝化细菌呈指数增长(见表3) 。说明土柱经历了从氨氮趋于吸附平衡到硝化反硝化系

在第29～54天, 保持在2. 00～5. 00m g /L 间, 说明

氨氮被硝化细菌利用, 氧化成硝态氮; 同期, 出水亚硝态氮含量略有升高趋势, 土柱内部处于兼氧状态, 硝化作用不完全。

表3　非饱和入渗实验过程中出水硝化菌和反硝化菌数量Table 3　Quantity of nitrifying bacteria and denitrifying bacteria o f outflo w during the unsa tur ated infiltr ation ex periment

取样日期2009-07-122009-07-162009-07-242009-08-03

室内温度自实验开始硝化菌数量反硝化菌数量

/℃的天数/d /(个·L -1) /(个·L -1) 27. 028. 528. 529. 0

5155

6373

2. 4×1052. 1×1041. 6×1092. 4×1012

2. 4×1092. 4×1012

　　干期分别为3、2、1d 的干湿交替阶段(第68～

95天) 。虽然干期长短有所不同, 但是均表现出相同的规律, 即干期后再次回灌初期出水中硝态氮含量猛增, 最高可以达20. 98mg /L 。出水总氮和硝态氮呈较好的线性关系, 相关系数为0. 978, 说明出水总氮含量的升高或降低是由硝态氮含量的升高或减低引起的, 进入地下水的氮素主要形态为硝态氮。主要因为氨氮在土柱中累积, 在排干静置时期, 包气带土柱有良好的好氧环境, 土壤中积累的氨氮因硝化作用生成硝态氮和亚硝态氮; 干期后受再次回灌水流淋洗, 使出水中硝态氮和总氮剧增(图4) 。2. 2　干湿交替对氮素迁移的影响

历经136d 的包气带回灌实验表明, 运用干湿

图4　非饱和入渗实验出水T N , N H 4-N , N O 3-N , NO 2-N 随时间变化曲线图

Fig . 4　Variation of T N , NH 4-N , NO 3-N , NO 2-N in outflow w ith time during the infiltration experiment

+--

交替的回灌模式可以有效防治由生物堵塞造成的包气带孔隙堵塞问题。第55～67天, 室内温度为24～33℃,平均温度为29℃,土柱出水水量逐渐下降(由3925m L /d 降为914m L /d ) , 说明土柱表层土壤发生生物堵塞。经历干期分别为3、2、1d 的干湿交替阶段(第68～95天) 之后, 土柱未出现堵塞, 出水量没有明显降低的趋势, 研究表明出水水质也受到干湿交替的强烈影响。

干湿交替实验发现:连续回灌过程中氨氮在土壤颗粒表面累积, 干期氨氮硝化, 造成干期后再次回

了氮素降解; 同时, 微生物代谢产物中的有机氮通过氨化作用转化成氨氮, 可能会造成氨氮对地下水的短期污染。2009年8月2日(第72天) , 实验测得土柱进水溶解氧为7. 40mg /L , 水温27. 6℃;取样口出水溶解氧为1. 01mg /L , 水温28. 5℃;说明好氧的入渗水经包气带向饱水带下渗过程中, 潜水面附近毛细饱和带为兼氧状态。第64～73天, 出水氨氮含量升高, 变化区间为0. 20～0. 37mg /L , 出水氨氮含量>0. 2mg /L , 超过地下水质量Ⅲ类标准。

非饱和土柱对氮素降解能力实验研究发现, 微

灌淋洗使出水硝态氮和亚硝态氮短暂升高(图5、生物脱氮的副作用也不可忽视。(1) 硝化反硝化细6) , 超过地下水质量Ⅲ类标准。干湿交替强烈影响菌数量增加提高了脱氮效率, 能将出水硝态氮和亚氮素的迁移转化, 干湿交替越频繁, 氨氮向硝态氮的转化越完全。在相对纯化的试验中, 氨氮最终会通过硝化作用生成硝态氮和亚硝态氮进入地下水。2. 3　土柱中微生物活动对氮素迁移的影响

随着环境温度的升高, 微生物活动越来越活跃, 代谢产物大分子物质胞外聚合物增多, 易堵塞土壤孔隙, 减小入渗能力, 但是对水质有积极影响。第55～67天, 由于土柱出现微堵塞现象, 出水硝态氮、亚硝态氮水质有逐渐变好的趋势(图5、6) 。生物作用堵塞减小包气带入渗能力, 使水力停留时间增长, 有利于包气带对氮素的去除效果。

在地下水回灌中, 充分利用包气带的好氧、兼氧和厌氧环境, 生物脱氮将是回灌过程中脱氮的主要途径。微生物对三氮转化的影响非常复杂, 兼氧-厌氧状态为反硝化细菌提供了适宜的生存环境, 促进

(1) 包气带对进水氨氮的去除主要为土壤对氨氮的吸附作用和包气带中微生物的降解作用。包气带未建立稳定的硝化反硝化系统之前, 对进水氨氮的降解以土壤吸附为主; 包气带建立稳定的硝化反硝化系统之后, 受微生物活动的影响较大, 不仅可以降解进水氨氮, 还可以降解土壤中的可溶性氨氮。

硝态氮控制在较低水平, 但是在厌氧状态下微生物代谢产物中的有机氮通过氨化作用转化成氨氮, 造成出水氨氮升高。(2) 数量繁多的微生物会堵塞土柱, 影响土柱过水能力; 同时大量细菌进入含水层, 可能使细菌总数超过地下水质量标准要求。

3　结论

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(2) 室内平均温度为29℃时, 微生物活动频繁, 微生物代谢产物大分子胞外聚合物堵塞土柱孔隙, 造成土柱渗透系数逐渐减小, 水力停留时间增长, 有

利于包气带对氮素的降解。

(3) 在停止回灌的干期, 包气带土柱有良好的好氧环境, 积累在土壤中的氨氮通过硝化作用生成硝态氮和亚硝态氮, 干期后被再次回灌水流淋洗, 造成出水硝态氮含量猛增。干期越长, 硝化过程越强烈, 回灌输入地下水的硝态氮越多。

(4) 在地下水回灌中, 充分利用包气带的好氧、兼氧和厌氧环境, 生物脱氮是回灌过程中脱氮的主

要途径。兼氧-厌氧状态为反硝化细菌提供了适宜的生存环境, 促进了氮素降解; 同时, 微生物代谢产物中的有机氮通过氨化作用转化成氨氮, 可能会造

成氨氮对地下水的短期污染。References

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